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福建物构所金属双加氧酶催化机理的理论研究取得进展

仪表研发 2020年06月11日 12:00:13 来源:福建物质结构研究所人气:3119
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  【仪表网 仪表研发】氧气活化和C–C键的选择性氧化裂解在有机合成和工业生产中有极大的应用价值,一直以来是相关化学领域的研究热点。槲皮素2,4-双加氧酶(QueDs)作为一类典型的生物金属双加氧酶,因其可在温和条件下高效活化氧气且高选择性地催化黄酮醇类有机底物的C–C键氧化开环裂解,引起了实验及理论化学工作者的广泛关注。虽然关于QueDs体系的研究已经持续开展了几十年,但目前对QueDs催化反应机制的理解依然存在很大争议。
 
  中国科学院福建物质结构研究所结构化学国家重点实验室李春森课题组在国家自然科学基金重点项目和中科院战略性先导科技专项等的资助下,采用组合QM/MM计算方法以及MD模拟方法,深入研究了野生型含镍槲皮素2,4-双加氧酶(Ni-QueD)及其Glu76Asp和Glu76Gln两种突变体催化氧化降解槲皮素的反应全过程,发现并阐明了Ni-QueD通过活性中心Ni原子配位的Glu76残基采取质子耦合电子传输过程(PCET)引发底物氧化反应,并利用Glu76与底物的氢键相互作用和转换来调控实现底物的选择性氧化开环裂解的特殊反应机制。此项研究工作不仅为深入理解金属酶利用关键氨基酸残基来调控催化反应活性提供了理论见解,也为人工合成类似QueDs的仿生催化剂、实现特定催化反应提供了新的思路。
 
  上述研究成果以Mechanistic Insights into the Crucial Roles of Glu76 Residue in Nickel-dependent Quercetin 2,4-Dioxygenase for Quercetin Oxidative Degradation 为题发表在催化类期刊Journal of Catalysis上 (Journal of Catalysis, 2020, 387, 73-83. DOI:10.1016/j.jcat.2020.04.016),文章的第一作者为中国科学院大学博士生闫雪原。
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